Группа исследователей из МФТИ и Центра «Курчатовский институт» предложила теоретический метод, который с невиданной точностью описывает динамику сложных многоатомных молекул в экстремальных электрических полях. Их статья опубликована в журнале Physical Review A и открывает пути для высокоточного анализа молекулярных структур, включая хиральные биомолекулы, что имеет ключевое значение для фармацевтической отрасли.
Работа выполнена при поддержке Российского научного фонда (грант № 24-12-00055).
Изучение взаимодействия интенсивных лазерных импульсов с веществом лежит в основе передовых технологий: от высокоскоростной электроники до методик меддиагностики. Одним из главных процессов этого взаимодействия является туннельная ионизация.
Если в макромире частице требуется энергия, чтобы взобраться на «холм» потенциального барьера, то в квантовом мире возможно «просачивание» через него — туннелирование. При сильном электрическом поле (например, от мощного лазера) барьер истончается и электрон получает шанс преодолеть его даже без достаточной энергии.
Ключевыми характеристиками туннельной ионизации являются её скорость и распределение вылетающих электронов по поперечным импульсам. Это распределение отражает направления и скорости электронов перпендикулярно полю и критически зависит от ориентации молекулы и амплитуды поля.
Ранее точный расчёт этих величин для многоатомных молекул с десятками и сотнями атомов считался практически неосуществимым из-за огромного объёма вычислений.
Российские теоретики близки к решению этой задачи: они разработали усовершенствованную модель, способную описывать туннельную ионизацию таких молекул, как H₂O, C₆H₆ и аминокислота лейцин, под действием сильнейших лазерных полей. Важнейшее открытие — возможность генерации «вихревых» электронов в этом процессе, что даёт новые перспективы для аттосекундной микроскопии и спектроскопии.
Обычный электрон ведёт себя как плоская волна, а вихревой электрон имеет «скрученный» волновой фронт, подобно миниатюрному квантовому торнадо. Он переносит дополнительный орбитальный угловой момент, что открывает новые подходы к изучению материи.
До недавнего времени считалось, что для получения вихревых электронов нужно ионизировать «скрученную» орбиталь. Работа Кирилла Базарова и Олега Толстихина показывает, что даже из «гладких» орбиталей больших молекул в сильных полях могут выходить электроны с m ≠ 0.
Учёные создали модель с нулевым радиусом потенциалов в приближении одного активного электрона: каждый атом заменён точечным центром, что упрощает расчёты и позволяет получать аналитические формулы.
Ключевым элементом стало применение недавно выведенного авторами замкнутого выражения для функции Грина электрона в статическом однородном поле. Благодаря этому удалось практически точно просчитать параметры ионизации молекул сложной геометрии.
Используя полученные формулы, исследователи рассчитали состояния Зигерта для молекулярных моделей, имитирующих H₂O, C₆H₆ и C₆H₁₃NO₂. Состояния Зигерта позволяют получить оба параметра: энергию электронов в поле и скорость их «утечки» из молекулы.
Исчисления выявили, что при росте амплитуды поля молекулярные орбитали могут резко перестраиваться из-за взаимодействия с соседними уровнями. До критического поля изменение орбиталей идёт плавно, но начиная с определённого порога они меняют свою форму кардинально, теряя связь с исходным безполемным состоянием.
Наиболее эффектным выводом стало обнаружение, что при туннельной ионизации крупных молекул в сильных полях эффективно генерируются вихревые электроны, причём без требования особой симметрии молекулы или начальной орбитали. Чем больше молекула, тем значительнее доля таких электронов и тем выше их орбитальный момент.
Кроме того, распределение по поперечным импульсам электронов оказывается далеко от гауссовского: оно демонстрирует сложную интерференционную картину, несущую информацию о пространственном расположении атомов молекулы.
Кирилл Базаров, младший научный сотрудник Лаборатории аттосекундной физики МФТИ, пояснил: «Мы описали механизм туннельно-индуцированной электронной дифракции, когда электрон туннелирует из одной части большой молекулы и, прежде чем уйти, рассеивается на других её атомных центрах. Это оставляет характерные кольцевые структуры в распределении импульсов, как мы увидели в моделях лейцина. Процесс аналогичен рентгеновской фотоэлектронной дифракции, но электрон рождается внутри молекулярного потенциала».
Олег Толстихин, руководитель Лаборатории аттосекундной физики МФТИ, подчеркнул: «Наши расчёты демонстрируют богатство и сложность взаимодействия сильных полей с многоатомными молекулами. Метод потенциалов нулевого радиуса показывает, что крупные молекулы сами выступают эффективными «фабриками» вихревых электронов, что может стать основой новых хирально-чувствительных методов спектроскопии и анализа лекарственных соединений».
Полученные результаты могут найти практическое применение в методах аттосекундной спектроскопии, хирально-чувствительной микроскопии и сверхбыстром отслеживании молекулярных реакций.
Полная ссылка на статью: Kirill V. Bazarov, Oleg I. Tolstikhin. Generation of vortex electrons in tunneling ionization of polyatomic molecules: Exact results in the zero-range potential model. Physical Review A, Т. 110, статья 033107. https://doi.org/10.1103/PhysRevA.110.033107
